Computational study of relevant factors during catalytic methane oxidation by biomimetic Cu model complexes + Computational study of relevant factors during metal-catalyzed carbonylations of alkanes

Das Ziel des ersten Projekts ist es, wichtige strukturelle und elektronische Faktoren sowie wichtige chemische Umgebungsparameter für die katalytische Oxidierung von Methan zu Methanol mit O2 und anderen Kosubstraten durch synthetische Cu Komplexe zu identifizieren. Zu diesem Zweck wird eine Reihe an Modellkomplexen und deren Reaktivit?t mithilfe von state-of-the-art Elektronenstrukturmethoden untersucht werden. Ein explizites Ziel der geplanten Studien ist es, M?glichkeiten für Kooperatitvit?t zwischen dem Metallzentrum und seiner Ligandenumgebung oder Solvensmolekülen zu identifizieren. Wir hoffen, auf Basis unserer Ergebnisse Design-Prinzipien für verbesserte katalytische Systeme etablieren zu k?nnen.
Im Rahmen des zweiten Projekts werden bifunktionale Systeme untersucht, die eine katalytische Carbonylierung von Alkanen erm?glichen. Zu diesem Zweck werden quantenchemische Rechnungen an drei unterschiedlichen binuklearen ?bergangsmetallkomplexen durchgeführt. Zwei dieser Komplexe werden bzw. wurden in den Laboren von Prof. Limberg und Prof. Ray im Zuge von parallelen Forschungsarbeiten synthetisiert. Die von uns produzierten Daten werden die Analyse und Interpretation von spektroskopischen Daten erm?glichen bzw. erleichtern sowie 金贝棋牌 über die beobachtete Reaktivit?t liefern. Darüber hinaus werden Studien einer noch nicht synthetisierten Kombination eines Ir-Pincer Komplexes mit einem Fe- oder Co-Carbonyl-Komplex Aufschluss über die Anwendbarkeit dieser Kombination in diesem Kontext geben. Ein besonderes Augenmerk der Studie wird auf den Einfluss der geometrischen Anordnung der beiden aktiven Zentren auf die Reaktivit?t gelegt werden.