FOR 5215: Bioinspirierte Oxidationskatalyse mit Eisenkomplexen

Die Dekarbonisierung der Energiegewinnung und eine effiziente, nachhaltige Nutzung nicht-erneuerbarer Kohlenwasserstoff-Ressourcen aus Erd?l, Erdgas und Kohle sind notwendig, die globalen Klimaziele zu erreichen. In dieser Hinsicht stellt die selektive Funktionalisierung von Kohlenwasserstoffen durch katalytische Oxidations- und Oxygenierungsreaktionen eine Schlüsseltechnologie für die Herstellung von sowohl Basis- und Feinchemikalien aus natürlichen ?l- und Gasressourcen als auch neuer komplexer Wirkstoffe, z. B. pharmazeutische Produkte, dar. Daraus ergibt sich die dringende Notwendigkeit, neue nachhaltige Konzepte für die Anwendung umweltschonender und h?ufig vorkommender Oxidationsmittel wie O2 und H2O2 unter milden Bedingungen für die Synthese wertsch?pfender Produkte zu entwickeln.Die Natur verwendet für die selektive Oxidation organischer Substrate h?ufig Enzyme mit Eisenionen in den aktiven Zentren. Diese Enzyme k?nnen eine Vielzahl anspruchsvoller Reaktionen durch O2 Aktivierung realisieren. Die Katalysecyclen dieser Enzyme wurden in interdisziplin?ren Verbünden, mit Expertisen und Methodiken aus unterschiedlichen Forschungsgebieten aufgekl?rt. Die Bioanorganische Chemie trug ma?geblich zur Aufkl?rung der molekularen und elektronischen Strukturen der aktiven Zentren und der Intermediate in den Enzymen durch strukturelle und spektroskopische Modellkomplexe bei.Die Anwendung dieser, aus der Studie der enzymatischen Systeme gewonnenen, Erkenntnisse für die Entwicklung neuer homogener Katalysatoren (funktionelle Modellkomplexe) ist derzeit von gro?em weltweiten Interesse und stellt den Fokus dieser Forschungsgruppe dar. Die Entwicklung bioinspirierter homogener Katalysatoren für die Oxidation von Kohlenwasserstoffen sowie komplexeren organischen Substraten mit besserer katalytischer Leistung hat ein hohes Potential in der akademischen und industriellen Anwendung.Es ist daher das übergeordnete Ziel dieser Forschungsgruppe, verbesserte bioinspirierte homogene Katalysatoren für Oxidationen mit umweltvertr?glichen Oxidationsmitteln wie O2 und H2O2 zu entwickeln. Die Zusammenführung der unterschiedlichen Expertisen der antragstellenden Gruppen in bioanorganischer Modellchemie, Abfangen und spektroskopischer Analyse reaktiver Intermediate, kinetischer Analyse, Katalyse und theoretischer Modellierung soll eine detaillierte Einsicht in die reaktiven Intermediate und Mechanismen der bereits vorhandenen sechs Systeme für die bioinspirierte Oxidationskatalyse erm?glichen. Diese mechanistische Einsicht in die bioinspirierten Modellsysteme und der Vergleich zu den entsprechenden Metalloenzymen soll in einem ersten Schritt die Schwachpunkte in der Reaktivit?t der Modellsysteme identifizieren und schlie?lich eine rationale Optimierung deren katalytischer Eigenschaften erm?glichen.