Mechanismus und Assemblierung Ni, Fe-haltiger Kohlenmonoxid-Dehydrogenasen

Kohlenmonoxid-Dehydrogenasen katalysieren die reversible Oxidation von CO mit Wasser zu CO2, zwei Protonen und zwei Elektronen, eine zentrale Reaktion in der Nutzung von CO als Energiequelle und der autotrophen Umwandlung von CO2 zahlreicher anaerob lebender Mikroorganismen. Ni,Fe-haltige Kohlenmonoxid-Dehydrogenasen katalysieren diese Umsetzung an einem komplexen Ni-, Fe- und S-haltigen Metallcluster, dessen Assemblierung von ATPasen abh?ngt. Wir haben in der letzten F?rderperiode die Struktur der Kohlenmonoxid-Dehydrogenase mit aktiven [NiFe4S4OHx]-Zentrum bestimmen k?nnen und die Struktur des aktiven Zentrums mit gebundenem Substrat CO2 und dem mit CO isoelektronischen Inhibitor CN- analysiert. Für die im Aufbau des Ni,Fe-Zentrums beteiligte ATPase CooC konnten wir zeigen, dass sie Ni2+ bindet und die ATPBindestelle mit der Ni-Bindestelle kommuniziert, weiter haben wir die Struktur von CooC aufgekl?rt. In der n?chsten F?rderperiode wollen wir die aktiven und inaktiven Zust?nde des Ni,Fe-Zentrums weiter untersuchen und die Funktion der verwandten ATPasen CooC und AcsF für die Assemblierung der Ni,Fe-Zentren der Kohlenmonoxid-Dehydrogenase und Acetyl-CoA-Synthase aufkl?ren.