Cluster: Integrale Konzepte der Katalyse II(E3/D3) Die Aufdeckung des lichtgetriebenen Photosystem II-spezifischen Reparaturmechanismus: Kristallisation von Mn-freiem PSII und dessen strukturelle/funktionelle Analyse

Das Photosystem II (PSII), welches zur oxygenen Photosynthese bef?higt, besitzt die einzigartige F?higkeit mithilfe von Licht (des sichtbaren Wellenl?ngen-Bereichs) am Mn4CaO5-Cluster Wasser zu oxidieren (daher auch ?water-oxidizing-complex“, WOC). W?hrend der letzten zehn Jahre wurde ein bedeutender Fortschritt in der Aufkl?rung der molekularen WOC-Struktur durch die Anwendung von Proteinkristallografie und R?ntgenabsorptionsspektroskopie des cyanobakteriellen PSII Kernkomplexes (PSIIcc) erreicht. Dies liefert eine solide Basis für die weitere Analyse der immer noch wenig verstandenen molekularen Mechanismen der Wasseroxidation. Ein Vorhaben dieses Projektes ist die Verbesserung der Kristallqualit?t von monomeren und dimeren PSIIcc für eine Aufl?sung von mindestens 2.0 ?. Die erhaltenen Strukturdaten sollen zum besseren Verst?ndnis des katalytischen Prozesses mit Hilfe von Daten aus verschiedenen spektroskopischen Messungen an Einzelkristallen von PSIIcc (ERP-, EXAFS- und XAS-Spektroskopie) kombiniert werden. Den zweiten zentralen Untersuchungsgegenstand unseres Projektes bildet der lichtgetriebene Reparaturmechanismus der Wasseroxidation/des WOC im PSIIcc, der h?chstwahrscheinlich einen essentiellen Beitrag bei der Entwicklung von artifiziellen/künstlichen Wasseroxidations-Katalysatoren liefern k?nnte. Hierfür sollen PSIIcc-Kristalle einerseits als Assemblierungsintermediate und andererseits als apo-Form (Mn freies PSIIcc) gewonnen werden. Diese Strukturdaten würden tiefere Einblicke in die strukturellen ?nderungen geben, die w?hrend des Reparatur-Zyklusses durchlaufen werden.